Tháng 1 năm 1966, Brian Wilson liên lạc với Tony Asher, một nhạc sĩ chuyên viết lời trẻ tuổi vốn cộng tác thường xuyên với các chương trình quảng cáo và từng gặp gỡ Wilson trước đây tại trường quay của Hollywood. Chưa đầy 10 ngày làm việc cùng nhau, Wilson đã cho Asher nghe qua những bản thu mình thực hiện, cũng như gửi anh một cuộn băng có bản nháp ca khúc được đặt tên "In My Childhood". Thực ra ca khúc này đã được viết lời, song Wilson không muốn đưa nó cho Asher xem – người không quan tâm lắm tới âm nhạc mà chỉ chú trọng tới phần lời. Ca khúc sau đó được đổi tên thành "You Still Believe in Me" và lần cộng tác thành công này đã dẫn tới việc Wilson tin tưởng vào Asher thực hiện nốt các công việc cùng ban nhạc.

Hầu hết các ca khúc được viết trong khoảng tháng 12 năm 1965 cho tới tháng 1 năm 1966. Tất cả đều được đồng sáng tác với Tony Asher, ngoại trừ "I Know There's an Answer" được viết cùng Terry Sachen[13]. Mike Love tham gia sáng tác trong ca khúc nổi tiếng "Wouldn't It Be Nice" và cả "I Know There's an Answer", ngoài ra còn có "I'm Waiting for the Day" dù rằng đóng góp của anh là khá nhỏ[13]. Đóng góp của Love trong "Wouldn't It Be Nice" chưa bao giờ được ghi rõ, nhưng trong buổi chất vấn tại tòa về bản quyền, Asher có nói rằng câu hát "Good night my baby/ Sleep tight, my baby" có lẽ được Love viết hòa âm[13].

Ảnh hưởng của Love với ca khúc "I Know There's an Answer" được biết tới qua việc anh không hài lòng với nhan đề gốc "Hang On to Your Ego" và cả việc anh muốn ca khúc này cần được viết lại vài chỗ. Việc viết lời cho ca khúc này khiến ban nhạc khá sôi nổi. "Tôi chợt nhận ra rằng Brian bắt đầu thử LSD và vài thứ gây nghiện khác", Love giải thích, "Thứ ma túy đang thịnh hàng lúc đó chính là LSD khi nó giúp bạn tăng cái tôi của mình, với ý tích cực... Tôi thì không quan tâm tới việc dùng chất gây nghiện, hay cần sự giải phóng nào đó để tăng cái tôi của mình lên cả." Jardine nhớ lại rằng việc đổi ca từ là quyết định của riêng Brian. "Brian có vẻ rất lo âu. Anh ấy muốn biết chúng tôi đang nghĩ gì về nó. Thực lòng mà nói, tôi không hình dung ra thế nào là cái tôi cả... Cuối cùng Brian quyết định "Quên hết đi, tôi sẽ viết lại lời. Có quá nhiều ý kiến khác nhau ở đây."" Terry Sachen, người cũng tham gia viết lời ca khúc này, chính là người quản lý lưu diễn của ban nhạc vào năm 1966[14][15].

Album bao gồm cả hai bản nhạc không lời. Một trong số đó là "Let's Go Away for Awhile", vốn được mang tên "And Then We'll Have World Peace"[13][16]; còn ca khúc còn lại chính là ca khúc tiêu đề, "Pet Sounds"[gc 1]. Cụm từ "Let's Go Away for Awhile" là một câu mà Wilson rất thích trong một vở hài kịch có tên How to Speak Hip (1959) của John Brent và Del Close[gc 2]. Cả hai bản nhạc này vốn được thu để làm phần nhạc nền cho các ca khúc, song dần dà tất cả đều được hoàn thiện và Wilson cho rằng cả hai tốt hơn hết là không nên có lời.

Trong những năm cuối thập kỷ 60, các nghệ sĩ thường phát hành album theo chủ đề nhằm liên kết các ca khúc với nhau, và Pet Sounds cũng đi theo xu thế này: album thực tế chính là bức chân dung âm nhạc về Brian Wilson vào thời điểm đó[17]. Cho dù chủ đề không rõ ràng như cảm xúc trong đó, 2 người sáng tác chính là Brian Wilson và Tony Asher đều từng nhấn mạnh nhiều lần rằng bản thân album không cần phải có tính tự sự. Tuy nhiên, Wilson cũng đã bày tỏ rằng ý tưởng thực hiện album chủ đề thực tế đã chiếm ưu thế hơn hẳn cách làm cũ với việc bắt chước Wall of Sound được phổ biến bởi Phil Spector[2][18].